Нагревание 2-амино-4,5,6,7-тетрагидро[1,2,4]триазоло[1,5-а]пиримидинов с α-бромацетофенонами в ацетонитриле приводит к селективному образованию продуктов кватернизации с участием атома N3 триазолопиримидинового фрагмента. Эти соединения при нагревании в этаноле в присутствии гидроксида калия превращаются в тетрагидроимидазо [2',1':3,4][1,2,4]триазоло[1,5-а]пиримидины (4). На основании спектральных данных (ЯМР 1Н и 13С, 1Н-15N HMBC) и квантовохимических расчетов (DFT B3LYP 6-311++G(2d,2p)) показано, что в полярных средах соединения 4 находятся преимущественно в мезоионной таутомерной форме.